Elle est née en 1928 à Lyon, en France. Son père était un architecte et ingénieur belge.
Elle étudie d’abord à l’Ecole Nationale Supérieure des Arts Décoratifs de Paris, souhaitant suivre un cursus de décor. Ensuite, trouvant le milieu sexiste, elle s’oriente vers une formation de potière en Provence. Une fois ses études finies, elle évolue dans les milieux intellectuels et politiques de Lyon. Elle se fera connaître grâce à ses contributions à divers projets architecturaux.
Simone Kroll est connue pour avoir réalisé le Complexe d’habitations à Auderghem, La Mémé à Bruxelles, ou encore le Jardin Eco à Chaumont-sur-Loire.
Elle a marqué l’histoire de la Belgique de par son travail et son implication dans les milieux culturels, politiques et intellectuels.
Elle a gagné le prix Brussels Architecture Prize Lifetime Achievement Award en 2021.
Actuellement Simone Kroll est à la retraite. Elle vit dans un habitat groupé et auto-géré, fondé par elle-même et son mari dans les années 60.